Kahemõõtmeline ülijuhtivus punkt-isolaatori / riba-isolaatori liidesel latio3 / srtio3 | loodusside

Kahemõõtmeline ülijuhtivus punkt-isolaatori / riba-isolaatori liidesel latio3 / srtio3 | loodusside

Anonim

Õppeained

  • Ülijuhtivad omadused ja materjalid

Abstraktne

Siirdemetallide oksiidid näitavad väga erinevaid kvant-elektroonilisi käitumisviise, kus korrelatsioonidel on sageli oluline roll. Selliseid materjale hõlmavate kvaliteetsete epitaksiaalsete liideste saavutamine annab ainulaadse võimaluse kunstlike struktuuride projekteerimiseks, kus toimuvad uued elektroonilised tellimused. Üks silmatorkavamaid tulemusi selles valdkonnas on hiljuti täheldatud kahemõõtmeline elektrongaas tugeva korrelatsiooniga Mott-isolaatori LaTiO 3 ja riba-isolaatori SrTiO 3 vahel . Sellise käitumise eest vastutav mehhanism on endiselt arutlusel. Eelkõige tuleb selgitada isolaatori olemuse mõju. Selles artiklis näitame, et hoolimata oodatavatest elektroonilistest korrelatsioonidest, läbivad LaTiO 3 / SrTiO 3 heterostruktuurid ülijuhtivat üleminekut kriitilisel temperatuuril T c algusega ~ 300 mK. Leidsime, et ülijuhtiv elektrongaas piirdub tüüpilise paksusega 12 nm ja paikneb enamasti SrTiO 3 substraadil.

Sissejuhatus

Perovskites põhinevad struktuurid, sealhulgas siirdemetallide oksiidid, on viimastel aastakümnetel pälvinud palju tähelepanu, avastades suure T c ülijuhtivuse ja kolossaalse magnetoresistentsuse. Laiemas plaanis avaldavad need ühendid mitmesuguseid elektroonilisi korraldusi, mis lähevad kanoonilisest anti-ferromagnetilisest (AF) Mott-isolaatorist, kui kohapeal on tugeva elektroonilise vastasmõju tõttu maksimaalne tõrjevõimalus, Fermi vedelate sarnaste metallideni, kui kandja doping on selline, et sõelumine takistab süsteemi alates lokaliseerimisest. Sõltuvalt katioonidest ja kaasnevast dopingutasemest võivad laengute, keerutuste ja orbitaalide korraldused esineda algses olekus koos metalliliste ja isegi ülijuhtivate faasidega. Nende olekute vahelisi üleminekuid saab reguleerida temperatuuri-, magnet- või elektriväljade abil 2 . Kõiki neid ühendeid võib vaadelda oksiidikihtide virnadena, kus laengu neutraalsus säilib ühikuelemendis (uc), kuid mitte tingimata igas kihis. Seetõttu on translatsioonisümmeetria liideses lokaalselt purunenud ja laengu tasakaalustamatus võib tekkida. Nagu pooljuhtide projekteerimisel koos pooljuhtidega, on võimalik luua kunstlikke liidesematerjale, kasvatades üleminekumetoksiidi õhukesi kihte teise peal. Hiljuti on kahemõõtmelise (2D) ülijuhtivuse ja magnetiliste korrelatsioonide 4 vaatlemine kahe riba isolaatori LaAlO 3 ja SrTiO 3 vahelisel liidesel palju tähelepanu juhtinud. Veel üks eriti huvitav kandidaat on homo-metallne struktuur LaTiO 3 / SrTiO 3, mis kasutab TiO 2 plaane ehitusplokina 5, 6 . Titaan on SrTiO 3 kihis 3 d 0 olekus, mis on ribalaiusena 3, 2 eV ribaisolaator, samas kui LaTiO 3 kihis on see 3 d 1, mis on seetõttu tugeva korrelatsiooni tõttu AF Mott isolaator 7 . Juhul kui liidese kiht on TiO 2, jäetakse iga 2 μg järel struktuuri lisaelektron. 8, 9 . Nagu fotoemissioon 10 ja optilised uuringud 11 näitavad, areneb kahemõõtmeline elektrongaas (2-DEG) ja ulatub mõned liidesed kaugemale.

Mitmed teoreetilised lähenemisviisid tõid välja, et elektrooniline rekonstrueerimine suurendab LaTiO 3 / SrTiO 3 liidese elektroonilist tihedust 8, 9, 12, 13 . Okamoto ja Millis 8 pakkusid välja faasiskeemi, kus erinevad orbitaal- ja magnetilised olekud esinevad sõltuvalt LaTiO 3 kihi paksusest ja Mott-Hubbardi parameetri tugevusest U / t ( U on Coulombi kohapealne tõrkeenergia ja t naabri Ti saitide vaheline hüppetermin). Eeldatavasti moodustuvad täielikult polariseeritud ferromagnetilised metallribad paksuse korral alla 5 uc ja U / t ~ 8–10. Kancharla ja Dagotto, 14 võttes arvesse nii lokaalset kui ka kaugeleulatuvat Coulombi interaktsiooni, näitasid aga, et metallfaasis püsivad tugevad AF-i kõikumised, mis meenutavad puisteühendi magnetilist järjekorda. Nagu on soovitanud Larson 15 ja Okamoto 16, muudab liidete lõdvestamine liideses tugevasti riba konfiguratsiooni ja võib parandada 2-DEG 12 elektroonilisi korrelatsioone. Sellega seoses on selge, et LaTiO 3 / SrTiO 3 liidese kiht näib olevat ainulaadne süsteem 2-DEG füüsika uurimiseks, mida mõjutavad tugevad elektroonilised korrelatsioonid. Selles uuringus näitasime, et see heterostruktuur läbib ülijuhtivat üleminekut ja suudame iseloomustada 2-DEG ulatust peamiselt liidese SrTiO 3 poole.

Tulemused

Transpordi mõõtmised madalatel temperatuuridel

Oleme kasvatanud LaTiO 3 epitaksiaalseid kihte, kasutades impulsslaser-sadestamist (PLD) SrTiO 3 monokristallide aluspindadel, mis on lõigatud (100) ja (110) kristallograafilises suunas. Kasvutingimuste üksikasjad ja röntgenikiirguse iseloomustus on toodud jaotises Meetodid ning lisajoonistel S1 ja S2. Selles uuringus keskendume peamiselt kahele LaTiO 3 / (100) SrTiO 3 heterostruktuurile, mille paksused 40 ja 60 Å vastavad vastavalt 10 ja 15 uc. Lehe takistus, mõõdetuna Van der Pauw geomeetrias, väheneb temperatuuriga, mis näitab liidese metallilist käitumist (joonis 1). Temperatuuril alla 20 K näitavad kaks proovi vastupidavust, mis on iseloomulik nõrgale lokaliseerimisele korrastamata 2D-kiledes. Heterostruktuurid läbivad ülijuhtiva ülemineku T c algusega ≈310 mK 10 uc proovi jaoks ja T c algusega ≈260 mK 15 uc proovi jaoks (sisestus, joonis 1). Õhemad 5 uc (100) kilet ja 20 kuni 100 uc paksemad (100) kiled ja (110) orienteeritud kiled ei ole madalal temperatuuril metallilised.

Image

Lehetakistus a 10 uc (mustad punktid, vasak telg) ja 15 uc (sinised punktid, paremtelg) LaTiO 3 / SrTiO 3 proovide keskmises temperatuurivahemikus.Punased jooned vastavad vormi R ( T ) = AT 2 + R 0 . (Algus) Lehetakistus temperatuuri funktsioonina, mis näitab ülijuhtivaid üleminekuid T c alguses = 310 mK 10 uc (mustad punktid) ja T c algus = 260 mK 15 uc (sinised punktid) korral, kus T c algus defineeritud takistuse 10% langusega.

Täissuuruses pilt

Joonisel 2 on näidatud 10 uc proovi voolu-pinge omadused, mõõdetuna erinevatel temperatuuridel. Madalal temperatuuril näitavad I (V) kõverad selget kriitilist voolu I c 5 μA, mis vastab kriitilisele voolule ühiku laiuse kohta 16, 7 μA cm −1 . Kui vool on palju suurem kui I c, liituvad I (V) kõverad lineaarses oomi seaduses normaalsele takistusele vastava takistusega. 15 uc proovi korral leitakse, et kriitiline vool laiuseühiku kohta on 14 μA cm −1 . Joonisel 3a on näidatud 10 uc proovi lehetakistus funktsioonina temperatuurist, mis on mõõdetud proovi suhtes risti asetatud magnetvälja erinevate väärtuste korral. Magnetväli kutsub esile ülemineku ülijuhtivast olekust mittejuhtivaks. Kriitilise välja sõltuvus temperatuurist on lineaarne T c lähedal, mis vastab vormile

Image

võttes arvesse Landau – Ginsburgi tasapinnalist koherentsuse pikkust

Image

(Joonis 3b). T = 0 ekstrapoleeritud kriitiline väli on

Image

mT 10 uc proovi ja

Image

mT 15 uc proovi jaoks (vt lisajoonist S3). T = 0 juures leidsime

Image

ja

Image

. Paralleelses magnetvälja geomeetrias tehtud mõõtmised annavad

Image

10 uc proovi ja

Image

15 uc proovi jaoks. Seega eraldame 2D ülijuhtivusega gaasi elektronide paksuse d 15U.c = 12 nm ja d 15u.c = 13, 5 nm. Pange tähele, et see on ülemine piir, arvestades proovi joondamise täpsust paralleelses magnetväljas. Need väärtused on lähedased väärtustele, mis on toodud LaAlO 3 / SrTiO 3 heterostruktuurides 17, 18 . Korrastamata elektroonilises süsteemis põhjustab nõrk lokaliseerimine juhtivuse languse, mida saab temperatuuri muutmise abil eksperimentaalselt tuvastada. 2D-süsteemi konkreetsel juhul võtab juhtivus märkimisväärse logaritmilise sõltuvuse temperatuurist

Image

, kus p sõltub protsessist, mis piirab faasi sidusust; p = 3 elektronide ja footonite hajutamiseks ja p = 1 elektronide ja elektronide hajumiseks määrdunud piirides 19 . Sellist logaritmilist temperatuurisõltuvust täheldatakse meie proovides (vt joonis 3c), kinnitades sellega elektrongaasi 2D olemust. Sobivus annab p = 0, 97 ± 0, 05, mis näitab, et faasi sidusust piirab peamiselt elektronide ja elektronide hajutamine.

Image

Kriitiline vool madalal temperatuuril on 5 μA, mis vastab kriitilisele voolule ühiku laiuse kohta 16, 7 μA cm −1 .

Täissuuruses pilt

Image

a ) 10 uc proovi lehttakistus temperatuuri funktsioonina risti asetseva magnetvälja erinevate väärtuste korral. b ) Risti asetseva kriitilise välja sõltuvus temperatuurist, mida defineeritakse kui magnetvälja, mis summutab 90% takistuse langusest. Punane joon tähistab kriitilise välja lineaarset sõltuvust temperatuurist, mis on lähedane T c-le . c ) 15 uc proovi juhtivus kriitilisele väljale vastava risti asetseva magnetvälja temperatuuri funktsioonina. Punane joon vastab avaldisele

Image

p = 0, 97 näitab, et faasi koherentsust piirab elektronide ja elektronide hajumine ( p = 1) 19 .

Täissuuruses pilt

Halli efekti mõõtmised.

Laadekandjate tiheduse ja liikuvuse uurimiseks viisime Halli mõõtmised läbi madalal temperatuuril (joonis 4). Katse kinnitab, et saali koefitsiendi märk

Image

on mõlema proovi puhul negatiivne, mis näitab, et veos domineerivad elektronitaolised laengukandjad. Lehe kandja tihedus

Image

leiti, et 10 uc proovi korral on see 2 × 10 14 cm 2 ja 15 uc korral 2, 7 × 10 13 cm 2 . Võttes arvesse eelnevalt mõõdetud lehe takistust, saime Halli liikuvuse

Image

10 uc proovi korral 52 cm 2 V – 1 s –1 ja 15 uc puhul 210 cm 2 V – 1 s – 1 . Ideaalse pildi korral saab SrTiO 3 ja LaTiO 3 vahelist liidest vaadelda kui Ti-ioonide võrku, SrTiO 3 4 + olekus ja LaTiO 3 3 + ühes. Seetõttu jääb liidesesse keskmiselt iga kahe raku kohta üks elektron, mis vastab pindalatihedusele ligikaudu 3 × 10 14 cm −2 (vt 8, 9). See on ligikaudselt elektronide tihedus, mida mõõdetakse Halli efekti kaudu 10 uc proovis (2 × 10 14 cm −2 ), mis vastab väärtusele, mida täheldati LaTiO 3 / SrTiO 3 ülivõrkudes 6, mõõtes Ti 3+ arvu läheduses liides. Optilised uuringud kinnitavad, et vabad kandjad tihedusega umbes 3 × 10 14 cm -2 eksisteerivad sarnastes ülivõrkudes tüüpilise liikuvusega 35 cm 2 / V −1 s −1 ja efektiivse massiga m * ≃ 2 m e 11 . Liikuvus, mida mõõtsime 10 uc proovis (52), on sellele väärtusele lähedane, mis toetab efektiivmassi 2 m e lähedal . 15 uc on alumine lehe tihedus 2, 7 × 10 13 cm -2 ja Tc algus on ainult 260 mK.

Image

Saali pinge V H jagatud vooluga I magnetvälja funktsioonina 10 uc (mustad punktid) ja 15 uc (sinised punktid) LaTiO 3 / SrTiO 3 proovi korral, mõõdetuna 100 mK. Punased kindlad jooned vastavad lineaarsele sobivusele. (Algus) T c kui SrTiO 3 üksikristallide dopingu funktsioon, mis on võetud viitest 27 (mustad avatud ringid). Kaks punast punkti vastavad LaTiO 3 / SrTiO 3 proovidele, mille paksus on d10 uc = 12 nm, d 15 uc = 13, 5 nm. Siinkohal määratlesime Tc temperatuurina, mille juures takistus jõuab nullini, kuna see määratlus on sobivam võrdluseks viites 27 kasutatud Tc magnetilise määratlusega. Vearibad tähistavad ebakindlust T c kahe määratluse võrdlemisel.

Täissuuruses pilt

Arutelu

On teada, et LaTiO3 võib ise olla hapniku 20, 22, 21 või Sr-legeeritud 23 ja muutub seega metalliliseks. Seetõttu on põhiküsimus järgmine: kas ülijuhtivus toimub legeeritud Mott-isolaatori kihis, nimelt hapniku- või Sr-legeeritud LaTiO 3, või 2-DEG-s, mis on moodustatud LaTiO 3 / SrTiO 3 liidesest, mis ulatub enamasti riba riba isolaatorisse SrTiO 3 (viide 8)? Ja vastupidi, kas elektroonilisel korrelatsioonil, mis on teadaoleval juhul tugev ja teisel mõõdukas 16, on selles kontekstis oma roll? Hiljutised tööd LaTiO 3 / SrTiO 3 ülivõrkude 6, 11, 24 kohta näitavad selgelt, et sobivates kasvutingimustes on liides järsk, ilma olulise Sr-difusioonita sadestustemperatuuril alla 1000 ° C 10 Optiline spektroskoopia kinnitab, et kandjaomadused ülivõrdes erinevad ühenditest La 1− x Sr x TiO 3 11 . Lisaks on madalal temperatuuril transporditavad omadused leotatud LaTiO 3 ja legeeritud SrTiO 3 juhtivuses erinevad. Mõlemal juhul domineerivad Fermi vedeliku pildi järgi hajumise sündmustes elektronide ja elektronide kokkupõrked. Jooniselt 1 on näha, et keskmise režiimi temperatuuril on takistuse temperatuurisõltuvus ruutkeskmise seadusega R ( T ) = AT 2 + R 0, kus koefitsient A sõltub Landau parameetritest ja seega kandja tihedusest. ja efektiivmass m * 25 . 10 uc proovi jaoks saime A = 0, 27Ω / □ K 2 ja 15 uc proovi jaoks A = 0, 11Ω / □ K 2 . Tabelis 1 võtame kokku kirjanduses leiduvate AT erinevate väärtuste lepeeritud LaTiO 3 ja legeeritud SrTiO 3 õhukeste kilede ja kristallide kohta ning võrdleme neid meie eksperimendist eraldatud väärtustega. Doseeritud LaTiO 3-s on suurimad A väärtused suurusjärgus 1 × 10 –9 Ω cm / K 2, enne kui süsteem isoleerib madalal temperatuuril (∂ R / ∂ T <0, kui T <100 K), samas kui on legeeritud SrTiO 3 puhul kaks suurusjärku kõrgem. Võrdlusest näeme, et LaTiO 3 / SrTiO 3 liidese kiht käitub rohkem nagu legeeritud SrTiO 3 kui legeeritud LaTiO 3 . Need tähelepanekud on kooskõlas LaTiO 3 / SrTiO 3 liidese elektroonilise rekonstrueerimisega, mille tagajärjel moodustuvad SrTiO 3-s mõned üksused paksud 2-DEG-d, mis eenduvad enamasti SrTiO 3 põhimiku poole ja muudavad selle juhtivaks kihiks 8, 15, 16 . Nagu on näidatud joonisel 4, on meie andmed kooskõlas kirjanduse andmetel Tc sõltuvusega legeeritud SrTiO 3 kandja tihedusest 27 .

Täissuuruses tabel

Kokkuvõtlikult oleme mõõtnud LaTiO 3 / SrTiO 3 heterostruktuuride elektroonilise transpordi omadusi. Proovid näitavad metalli käitumist ja madalal temperatuuril täheldatakse ülijuhtivat üleminekut. Meie analüüs näitab, et 2-DEG moodustatakse liideses, mis asub enamasti SrTiO 3 põhimikul, kooskõlas elektroonilise rekonstrueerimise stsenaariumiga 8 . See avastus avab võimaluse uurida ülijuhtivuse ja erinevate elektrooniliste tellimuste koosmõju, mis peaks toimuma ultraõhukeste LaTiO 3 filmidega SrTiO 3-l . Meie tulemuste kohaselt peaks kandja tiheduse, liikuvuse ja gaasi paksuse osas olema võimalik 2-DEG käitumist märkimisväärselt moduleerida, reguleerides elektrostaatilise väravaga laengukandjate arvu.

Meetodid

LaTiO 3 / SrTiO 3 heterostruktuuride kasv

Oleme kasvatanud LaTiO 3 epitaksiaalseid kihte, kasutades eksimeerlaseril põhinevat PLD-d SrTiO 3 müügilolevatel (kristallidel) ühekristallilistel substraatidel, mis on lõigatud piki (100) ja (110) kristallograafilist suunda. Ehkki (100) subtraatidele anti puhverdatud HF-töötlust, et paljastada TiO2-termineeritud pind, on (110) -tasandil Sr, Ti ja hapnikuioonid ühel tasapinnal ning seetõttu pole HF-i töötlemine antud juhul oluline. Substraadid liimiti PLD-süsteemi soojendusploki külge ja kuumutati pinna rekonstrueerimiseks 1 tunni jooksul hapniku rõhul 200 mtorr temperatuuril 850–950 ° C. Seda protsessi on rutiinselt kasutatud YBa 2 Cu 3 O 6 + x ja aukude abil manganiitide epitaksiaalsete filmide ja heterostruktuuride kasvatamiseks. LaTiO 3 allikaks on stöhhiomeetriline paagutatud sihtmärk läbimõõduga 22 mm, mis vähendati hapniku osarõhul 1 × 10 −4 torrit energia vooluhulgaga ~ 1 J cm −2 impulsi kohta kordussagedusega 3 Hz, et realiseerida kasvuperiood on 0, 12 Ås −1 .

Röntgenikirjeldused

(100) substraadile kantud LaTi03 filmide röntgendifraktsiooni muster on näidatud lisajoonis S1. Pärast substraadi osa lahutamist leitakse, et kile võreparameeter on 3, 956 Å (sissetungitud), mis on varasemate uuringutega 28 kooskõlas ja lähedane LaTiO 3 (3, 928 Å) 29 lahtiselt esitatud parameetrile. SrTiO 3-le (110) sadestatud LaTiO 3- kilede 32 ° ümber tehtud röntgendifraktsiooni muster ( θ –2 θ skaneerimine) 32 ° ümber on näidatud lisajoonise S2 paneelil a. Kile (110) piiki täheldatakse 2 θ = 32, 193 ° juures, substraadi (110) piigi lähedal, mis vastab LaTiO3 võreparameetrile 3, 928 Å. Nagu on näidatud lisajoonise S2 paneelil b, on tipu (110) kiikkõvera tüüpiline laius umbes 0, 1 °, mis näitab kihtide väga head orientatsiooni tasapinnast väljas.

Täiendav teave

PDF-failid

  1. 1

    Täiendavad arvnäitajad

    Täiendavad joonised S1 – S3

Kommentaarid

Kommentaari esitamisega nõustute järgima meie tingimusi ja kogukonna juhiseid. Kui leiate midagi kuritahtlikku või mis ei vasta meie tingimustele või juhistele, märkige see sobimatuks.